La serie toma lugar cuatro años después de los eventos de Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, durante los cuales la chica mágica Nanoha Takamachi rescata y adopa a una pequeña niña llamada Vivio, quien es la reencarnación de Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Después de entrar a su cuarto año de primaria, Vivio obtiene su propio dispositivo de inteligencia, Sacred Heart, y consigue el poder de transformarse usando su modo adulto Sankt Kaiser. Después de una serie de sucesos, Vivio y sus amigas entran a un torneo de artes marciaes donde pelean con varios oponentes mágicos y aprenden más sobre su pasado.